Наибольшую известность Валерию Гаркалину принесли следующие роли в театре и кино:

В театре:

• Петруччо в комедии Уильяма Шекспира «Укрощение строптивой». 35
• Хлестаков в «Ревизоре». 14
• Пичем в «Трёхгрошовой опере» в постановке Валентина Плучека. 1
• Гамлет в одноимённом спектакле Дмитрия Крымова на сцене Московского драматического театра имени К. С. Станиславского. 1
• Профессор Паолино в комедии «Человек, зверь и добродетель» по пьесе Луиджи Пиранделло в Московском драматическом театре имени А. С. Пушкина. 1

В кино:

• Братья-близнецы в комедии режиссёра Владимира Меньшова «Ширли-мырли» (1995). 34 Гаркалин сыграл Василия Кроликова, Иннокентия Шниперсона, Романа Алмазова и Патрика Кроликоу. 4
• Учёный-биолог Дёжкин в фильме «Белые одежды». 24 Эту роль критики считают одной из лучших работ актёра в кино. 4
• Король Дании Кристиан VIII в драме «Андерсен. Жизнь без любви» (2006). 1 Картина стала последней художественной картиной Эльдара Рязанова. 1